ครูแก้ว อัจฉริยะกุล ประพันธ์คำร้องตั้งแต่อายุ 19 ปี มีผลงานอัดแผ่นเสียงทั้งสิ้นประมาณ 3,000 เพลง ร่วมกับผู้แต่งทำนองหลายท่าน โดยเริ่มทำงานแต่งคำร้องกับครูเวส สุนทรจามร ก่อน แล้วจึงมารู้จักกับครูเอื้อ สุนทรสนาน และมีผลงานร่วมกันมากที่สุดโดยมีผู้ประมาณไว้ว่าครูทั้งสองประพันธ์เพลงร่วมกันประมาณ 1,000 เพลง จนเป็นที่มาของคำคล้องจองที่ว่า "ทำนองเอื้อ-เนื้อแก้ว" และ "แก้วเนื้อ-เอื้อทำนอง"

ผลงานประพันธ์ของครูแก้วได้รับคำยกย่องว่า มีสำนวนไพเราะ มีสัมผัสเหมือนบทกวี เลือกใช้เสียงสูงต่ำของวรรณยุกต์สัมพันธ์กับทำนองเพลง จนมีผู้ยกย่องว่า "คำร้องของครูแก้วเป็นบทกวี"

ผลงานการแต่งคำร้องชิ้นหนึ่งที่ได้รับคำยกย่อง คือ เพลงประกอบบทละครชุดจุฬาตรีคูณ ประกอบด้วยเพลง จุฬาตรีคูณ, จ้าวไม่มีศาล, อ้อมกอดพี่, ใต้ร่มมลุลี และ ปองใจรัก

เพลงที่ถูกนำมาขับร้องซ้ำแล้วซ้ำเล่าจนถึงปัจจุบันในเทศกาลสำคัญของประเทศไทยก็เป็นผลงานคำร้องของครูแก้ว อาทิ รำวงเริงสงกรานต์, รำวงวันลอยกระทง

นอกจากนี้ครูแก้วยังมีผลงานเพลงอมตะอีกเป็นจำนวนมาก เช่นเพลง พรหมลิขิต, พรานล่อเนื้อ, คะนึงครวญ, โรงเรียนกรุงเทพคริสเตียนวิทยาลัย, กรุงเทพราตรี, ขอพบในฝัน, คิดถึง, เงาของใคร, จังหวะชีวิต, ฉันอยู่ใกล้เธอ, ชื่นชีวิต, แซมบ้าพารัก, ไซซี, ดำเนินทราย, แต่ก่อนแต่ไร, ถ้ารักกันลั่นเปรี้ยง, ทะเลบ้า, ธรณีกรรแสง, นางฟ้าจำแลง, บ้านเกิดเมืองนอน, ปาหนัน, ผู้แพ้รัก, ฝนจ๋าฝน, พรพรหม, ฟ้าคลุ้มฝน, ภูกระดึง, ไม่อยากจากเธอ, ยอดดวงใจ, ริมฝั่งน้ำ, ลืมเสียเถิดอย่าคิดถึง, วังน้ำวน, ศาสนารัก, สาวน้อยร้อยชั่ง, หงส์เหิน, โอ้ยอดรัก, นวลแสงจันทร์ ฯลฯ