ในพระอาการประชวรระยะสุดท้ายของพระเจ้าชาลส์ที่ 2 จากการถูกลอบปลงพระชนม์ ในปีพ.ศ. 2228 พระนางทรงวิตกกังวลกับการประนีประนอมของพระองค์กับฝ่ายคาทอลิก พระนางทรงเศร้าสลดอย่างยิ่งต่อการสวรรคตของพระสวามี ต่อมาในปีเดียวกันพระนางทรงขอพระราชทานอภัยโทษแก่เจมส์ สกอตต์ ดยุคแห่งมอนม็อธที่ 1จากข้อหากบฏแผ่นดินจากเหตุการณ์กบฏมอนม็อธ ซึ่งเป็นพระบุตรนอกสมรสของพระเจ้าชาลส์ที่ 2และเป็นโปรเตสแตนต์เพื่อสร้างความนิยมต่อประชาชนในอังกฤษในการเป็นปฏิปักษ์ต่อพระเจ้าเจมส์ผู้เป็นโรมันคาทอลิก แต่พระนางทรงขอพระราชทานอภัยโทษไม่สำเร็จ พระเจ้าเจมส์ที่ 2 แห่งอังกฤษได้สั่งปลงพระชนม์เจมส์ สกอตต์ ผู้เป็นพระนัดดาเสีย

อดีตพระราชินีแคทเอรีนยังคงประทับอยู่ในอังกฤษที่พระตำหนักซัมเมอร์เซต จนกระทั่งรัชกาลของพระเจ้าเจมส์ที่ 2 แห่งอังกฤษจบลงจากการการปฏิวัติอันรุ่งโรจน์ โดยพระเจ้าวิลเลียมที่ 3 แห่งอังกฤษและสมเด็จพระราชินีนาถแมรีที่ 2 แห่งอังกฤษ

เริ่มแรกทรงทำตามเงื่อนไขที่ดีกับพระเจ้าวิลเลียมและพระนางแมรี พระอิสริยยศของพระนางหมดอำนาจตามการปฏิบัติของศาสนา ซึ่งการเป็นคาทอลิกของพระนางนำไปสู่ความเข้าใจผิดและการแตกแยก พระนางทรงถูกริบทรัพย์สินและลดจำนวนคนรับใช้ พระนางทรงถูกเตือนและต่อต้านจากรั้ฐบาลว่าทรงเป็นต้นเหตุ ทำให้เกิดความไม่สงบระหว่างคาทอลิกและอังกลิตัน อดีตพระราชินีแคทเทอรีนทรงต้องเสด็จกลับโปรตุเกสในเดือนมีนาคม พ.ศ. 2235

พระนางทรงสนับสนุนการทำสนธิสัญญาเมทูเอนในปีพ.ศ. 2246 กับอังกฤษ และทรงเป็นผู้สำเร็จราชการแผ่นดินในพระเจ้าปีเตอร์ที่ 2 แห่งโปรตุเกส ผู้เป็นพระอนุชา ในปีพ.ศ. 2244 และพ.ศ. 2247 ถึงพ.ศ. 2248 พระนางสวรรคตที่ พระราชวังเบมปอสตา กรุงลิสบอน ในวันที่ 31 ธันวาคม พ.ศ. 2248 และพระบรมศพทรงถูกฝังที่ พระอารามเจโรมนิโมส ในซานตา มาเรีย เดอ เบเรม กรุงลิสบอน