ประยูร ลงรับสมัครเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรจังหวัดอุดรธานี ในการเลือกตั้ง พ.ศ. 2518 และได้รับเลือกเรื่อยมา จนถึง พ.ศ. 2531 รวม 4 สมัย[2]

ประยูร ได้รับโปรดเกล้าฯ แต่งตั้งให้เป็นรัฐมนตรีช่วยว่าการกระทรวงศึกษาธิการ เมื่อเดือนสิงหาคม พ.ศ. 2533 (ครม.45)[3] และรัฐมนตรีช่วยว่าการกระทรวงอุตสาหกรรม เมื่อเดือนธันวาคม พ.ศ. 2533 (ครม. 46) ในรัฐบาลพลเอกชาติชาย ชุณหะวัณ[4]

ประยูร เคยร่วมก่อตั้งพรรคการเมืองกับเลียง ไชยกาล ในชื่อพรรคประชาชน และเป็นกรรมการบริหารพรรค[5] ต่อมาเข้าร่วมงานกับพลเอกเกรียงศักดิ์ ชมะนันทน์ ในปี พ.ศ. 2525 และได้รับตำแหน่งรองหัวหน้าพรรคชาติประชาธิปไตย[6] ต่อมาเป็นเลขาธิการพรรค[7]

สมาชิกสภาผู้แทนราษฎร

ประยูร สุรนิวงศ์ ได้รับการเลือกตั้งเป็นสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรทั้งหมด 4 สมัย คือ

1. การเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป พ.ศ. 2518 จังหวัดอุดรธานี สังกัดพรรคพลังใหม่
2. การเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป พ.ศ. 2522 จังหวัดอุดรธานี สังกัดพรรคพลังใหม่
3. การเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป พ.ศ. 2526 จังหวัดอุดรธานี สังกัดพรรคชาติประชาธิปไตย
4. การเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป พ.ศ. 2531 จังหวัดอุดรธานี สังกัดพรรคปวงชนชาวไทย (พ.ศ. 2525)