ประมาณปี พ.ศ. 1202 สุกกทันตฤๅษี ซึ่งเป็นสหายกับสุเทวฤๅษี ได้เดินพร้อมกับนายควิยะผู้เป็นทูตของสุเทวฤๅษี มายังกรุงละโว้ เพื่อทูลขอพระนางจามเทวีจากพระเจ้ากรุงละโว้ เพื่อไปเป็นกษัตริย์ปกครองเมืองใหม่ที่สุกทันตฤๅษีกับสุเทวฤๅษีสร้างขึ้น ซึ่งก็คือเมืองหริภุญไชยหรือเมืองลำพูนในปัจจุบันนี้ เมื่อพระนางจามเทวีปรึกษากับพระราชบิดากับพระสวามีแล้วทั้งพระสวามีกับพระราชบิดาต่างก็อนุญาต พระนางจึงได้เดินทางออกจากเมืองละโว้ตามคำทูลเชิญของพระฤๅษี แต่ในตำนานจามเทวีวงศ์ได้กล่าวความต่างไปอีกอย่าง คือ ในเวลานั้นเจ้าชายรามราชได้ออกบวชเสียแล้ว พระนางจึงทรงอยู่ในฐานะไร้พระสวามี ทางลำพูนจึงได้ส่งสาส์นมาทูลขอดังกล่าว ตำนานพื้นบ้านว่าเจ้าหญิงจามเทวีทรงรับที่จะครองเมืองลำพูนเพราะว่าเมืองลำพูนเวลานั้นราษฎรเดือดร้อนด้วยขาดผู้นำ และพระนางก็ระลึกถึงพระคุณท่านสุเทวฤๅษีที่เคยชุบเลี้ยงมาแต่ก่อน

ในการเดินทางจากละโว้ไปสู่เมืองลำพูนนั้น พระนางได้เชิญพระเถระ 500 รูป หมู่ปะขาวทั้งหลายที่ตั้งอยู่ในเบญจศีล 500 คน บัณฑิต 500 คน หมู่ช่างแกะสลัก 500 คน ช่างแก้วแหวน 500 คน พ่อเลี้ยง 500 คน แม่เลี้ยง 500 คน หมู่หมอโหรา 500 คน หมอยา 500 คน ช่างเงิน 500 คน ช่างทอง 500 คน ช่างเหล็ก 500 คน ช่างเขียน 500 คน หมู่ช่างทั้งหลายต่างๆอีก 500 คน และช่างโยธา 500 คน [2]

ให้ร่วมเดินทางกับพระนางเพื่อไปสร้างบ้านแปงเมืองแห่งใหม่ให้มั่นคงยิ่งขึ้น โดยเดินทางด้วยการล่องเรือไปตามแม่น้ำปิง กินระยะเวลานาน 7 เดือน พร้อมกันนี้พระนางยังได้เชิญพระพุทธรูปสำคัญมาด้วย 2 องค์ คือ 1) พระแก้วขาว ซึ่งว่ากันว่าเป็นองค์เดียวกับที่ประดิษฐาน ณ วัดเชียงมั่น จังหวัดเชียงใหม่ ในปัจจุบัน 2) พระรอดหลวง ซึ่งประดิษฐานที่วัดมหาวัน จังหวัดลำพูน

เมื่อพระนางเดินทางมาถึงเมืองหริภุญชัยแล้ว สุเทวฤๅษีและสุกทันตฤๅษีจึงกระทำพิธีราชาภิเษกพระนางขึ้นเป็นกษัตริย์แห่งหริภุญชัย ทรงพระนามว่า "พระนางเจ้าจามเทวี บรมราชนารี ศรีสุริยวงศ์ องค์บดินทร์ ปิ่นธานีหริภุญชัย" หลังจากวันราชาภิเษกไปแล้ว 7 วัน พระนางจึงประสูติพระราชโอรสซึ่งติดมาในพระครรภ์ตั้งแต่ยังทรงอยู่เมืองละโว้ 2 พระองค์ พระโอรสองค์โตมีพระนามว่าพระมหันตยศหรือพระมหายศ ส่วนองค์รองมีพระนามว่าพระอนันตยศหรือพระอินทวร[6]

ในรัชกาลของพระองค์นั้น นครหริภุญชัยมีความเจริญรุ่งเรืองอย่างยิ่ง ประชาราษฎรต่างอยู่ร่วมกันด้วยความร่มเย็นเป็นสุข พระพุทธศาสนาได้รับการทำนุบำรุงอย่างดียิ่ง ตามตำนานได้กล่าวว่า พสกนิกรต่างมีใจศรัทธาสร้างวัดขึ้นเป็นจำนวนถึง 2,000 แห่ง และกาลต่อมาวัดทั้ง 2,000 แห่งก็มีภิกษุจำพรรษาทุกแห่ง อนึ่ง ในเวลาต่อมา ภายหลังสงครามขุนวิลังคะชาวลัวะได้ผ่านไปแล้ว พระนางจามเทวียังได้สร้างวัดประจำเมืองขึ้น 4 วัดเพื่อเป็นพุทธปราการ ได้แก่

1. วัดอรัญญิกกรัมมการาม ตั้งอยู่ทางทิศตะวันออกเฉียงใต้ของพระนคร
2. วัดอาพัทธาราม ตั้งอยู่ทางทิศเหนือของพระนคร
3. วัดมหาวนาราม ตั้งอยู่ทางทิศตะวันตกของพระนคร
4. วัดมหารัดาราม ตั้งอยู่ทางทิศใต้ของพระนคร

นอกจากนี้ในด้านการป้องกันเมือง พระนางจามเทวีได้จัดให้มีด่านชายแดนอาณาจักรไว้ที่เวียงนอกและเวียงสามเสี้ยว (ปัจจุบันบริเวณหมู่บ้านกอกและทุ่งสามเสี้ยว เขตอำเภอสันป่าตอง จังหวัดเชียงใหม่) และโปรดฯ ให้มีการซ้อมรบเพื่อการเตรียมความพร้อมของกองทัพ โดยทรงออกอุบายให้ด่านที่เวียงนอกและเวียงสามเสี้ยวแกล้งตั้งตัวเป็นกบฏและทรงมีรับสั่งให้จัดทัพไปปราบ ปรากฏว่าฝ่ายพระนครชนะศึก ทว่าในการซ้อมรบดังกล่าวก็มีผู้เสียชีวิตจำนวนมากเพราะต่างฝ่ายต่างไม่รู้กัน พระนางจึงทรงปูนบำเหน็จความชอบให้แกผู้รอดชีวิต และทรงอุปถัมภ์ครอบครัวของทหารที่ตายในการสู้รบครั้งนี้ให้เป็นสุขต่อไป [6]

อนึ่ง ในตำนานยังกล่าวว่า พระนางจามเทวีได้ทรงทำพิธีบวงสรวงเทวดาขอช้างศึกประจำพระนคร ด้วยมีพระดำริว่า เวลานี้พระโอรสทั้ง ๒ ก็ยังเยาว์พระชันษาอยู่ ถ้ามีข้าศึกมาเบียดเบียนจะเป็นการลำบาก ช้างศึกดังกล่าวนั้นคือ "ช้างภู่ก่ำงาเขียว" ซึ่งกล่าวกันว่ามีอานุภาพยิ่ง เพราะหากใครไปยืนเบื้องหน้าช้างในยามใกล้เที่ยงก็จะเกิดมีอันเป็นไปต่างๆ ถ้าไม่บวงสรวงด้วยข้าวตอกดอกไม้เสียแล้วก็อาจถึงแก่ชีวิตเลยทีเดียว ช้างดังกล่าวนี้นับเป็นกำลังสำคัญของพระองค์ในการรบกับชาวลัวะในกาลต่อมาด้วย[6]