ระหว่าง พ.ศ. 2457 – พ.ศ. 2459 พระยาอนุกิจวิธูรได้ดำรงตำแหน่งปลัดกรมวิสามัญศึกษาและเจ้ากรมวิสามัญศึกษา[6]และเมื่อทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้ประดิษฐานโรงเรียนข้าราชการพลเรือนในพระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวเป็นจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย ก็ได้แต่งตั้งพระยาอนุกิจวิธูรเป็นผู้บัญชาการมหาวิทยาลัยคนแรกเมื่อวันที่ 6 เมษายน พ.ศ. 2460[7]ซึ่งต่อมาได้เปลี่ยนชื่อเรียกจากผู้บัญชาการมาเป็นอธิการบดี ในระยะเริ่มต้นงาน พระยาอนุกิจวิธูรได้จัดการและประสานงานได้อย่างราบรื่น ทั้งด้านการศึกษาและด้านสถานที่ โดยได้ขยายบริเวณมหาวิทยาลัยออกไปจากเดิมอย่างกว้างขวางดังที่เป็นอยู่ในปัจจุบัน หม่อมเจ้าพูนศรีเกษม เกษมศรี รับสั่งว่า "เมื่อตั้งจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัยขึ้นแล้ว พระยาอนุกิจวิธูรเป็นผู้บัญชาการ ฉันเป็นคณบดีคณะอักษรศาสตร์และวิทยาศาสตร์ พระยาวิทยาปรีชามาตย์เป็นคณบดีคณะรัฐประศาสนศาสตร์ เราทำงานอย่างเป็นกันเองและสบายใจมาก"[8] ต่อมาใน พ.ศ. 2470 เมื่อพ้นตำแหน่งผู้บัญชาการแล้ว พระยาอนุกิจวิธูรได้รับพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้เป็นผู้ช่วยปลัดทูลฉลองกระทรวงธรรมการ