มีประสบการณ์ทำงานเป็นทนายความที่มีชื่อเสียงโด่งดังมาก่อน ก่อนที่จะเข้าสู่แวดวงการเมืองด้วยการได้รับแต่งตั้งเป็นสมาชิกสภานิติบัญญัติแห่งชาติ ในปี พ.ศ. 2516[4] และเป็นสมาชิกวุฒิสภาในปี พ.ศ. 2518 หลังเหตุการณ์ 14 ตุลา ต่อมาจึงได้เข้าสู่พรรคประชาธิปัตย์และลงเลือกตั้งในกรุงเทพมหานคร เขต 2 คือ เขตพญาไทและเขตป้อมปราบศัตรูพ่าย ในการเลือกตั้งเมื่อปี พ.ศ. 2522 แต่ไม่ได้รับการเลือกตั้ง ต่อมาในปี พ.ศ. 2526 ศ. (พิเศษ) มารุต ได้ลงเลือกตั้งอีกครั้ง คราวนี้ประสบความสำเร็จได้รับเลือกตั้ง และได้เป็น ส.ส. ในเขตกรุงเทพมหานคร นับแต่นั้นเป็นต้นมา

ได้รับเลือกให้เป็นเลขาธิการพรรคประชาธิปัตย์สมัย พ.อ. (พิเศษ) ถนัด คอมันตร์ เป็นหัวหน้าพรรค แม้จะไม่ได้รับเลือกตั้งก็ตาม และดำรงตำแหน่งมากมาย ได้แก่ รัฐมนตรีว่าการกระทรวงยุติธรรม พ.ศ. 2524[5] - พ.ศ. 2526 รัฐมนตรีว่าการกระทรวงสาธารณสุข[6] พ.ศ. 2526 – พ.ศ. 2529 และ พ.ศ. 2532[7] - พ.ศ. 2533 รัฐมนตรีว่าการกระทรวงศึกษาธิการ พ.ศ. 2529 – พ.ศ. 2531 ประธานรัฐสภา ประธานตุลาการศาลรัฐธรรมนูญ และประธานสภาผู้แทนราษฎร พ.ศ. 2535 - พ.ศ. 2538 และทำหน้าที่เป็นประธานสภาชั่วคราว ในการคัดเลือกประธานสภา หลังการเลือกตั้งในปี พ.ศ. 2548 จากฐานะเป็น ส.ส.ที่อาวุโสที่สุดของสภา

ปัจจุบัน ประกาศวางมือจากการเมืองแล้วเมื่อกลางปี พ.ศ. 2549 มีตำแหน่งเป็นที่ปรึกษาของพรรคประชาธิปัตย์ ศ. (พิเศษ) มารุต บุนนาค มีสำนักงานทนายความของตนเอง ชื่อ สำนักงานทนายความมารุต – รุจิระ