พระเจ้าจอร์จที่ 5 เสด็จสวรรคตเมื่อวันที่ 20 มกราคม พ.ศ. 2479 หลังจากบารอน ดอว์สันแห่งเพนน์ แพทย์ประจำพระองค์ได้ฉีดมอร์ฟีนและโคเคน ซึ่งอาจจะเร่งการสวรรคตให้เร็วขึ้น เจ้าชายเอ็ดเวิร์ด เจ้าชายแห่งเวลส์ พระราชโอรสองค์โตในสมเด็จพระราชินีแมรี่เสวยราชสมบัติเป็นพระเจ้าเอ็ดเวิร์ดที่ 8 และตอนนี้พระองค์ทรงดำรงพระอิสริยยศเป็น สมเด็จพระบรมราชชนนี ถึงกระนั้นก็มิได้ทรงใช้พระอิสริยยศมากนี้นัก แต่ทรงเป็นที่รู้จักว่า สมเด็จพระราชินีแมรี (Queen Mary)

ภายในปีนั้น กษัตริย์องค์ใหม่ทรงทำให้เกิดวิกฤติการณ์รัฐธรรมนูญด้วยการประกาศพระประสงค์ที่จะอภิเษกสมรสกับวอลลิส ซิมป์สัน สนมลับชาวอเมริกัน ที่หย่าร้างมาแล้วสองครั้ง สมเด็จพระราชินีแมรีมิทรงเห็นด้วยกับการหย่าร้างและทรงรู้สึกว่านางซิมป์สันไม่เหมาะกับการเป็นมเหสีของพระมหากษัตริย์เป็นอย่างยิ่ง หลังจากทรงได้รับคำแนะนำจากสแตนเลย์ บาลด์วิน นายกรัฐมนตรีแห่งสหราชอาณาจักรว่าพระองค์ไม่ทรงคงเป็นกษัตริย์และอภิเษกสมรสกับวอลลิส ซิมป์สันได้ พระองค์จึงสละราชสมบัติ แม้ว่าจะทรงซื่อสัตย์และให้การสนับสนุนพระโอรส แต่สมเด็จพระราชินีแมรี่มิทรงเข้าใจในมุมมองของพระองค์ว่าทำไมกษัตริย์เอ็ดเวิร์ดจะละเลยภาระหน้าที่การเป็นกษัตริย์เพื่อความรู้สึกส่วนพระองค์เช่นนี้ ถึงแม้พระองค์ทรงพบกับวอลลิสที่ราชสำนักแล้ว แต่ภายหลังพระองค์ทรงปฏิเสธที่จะพบกับเธออีกไม่ว่าจะเป็นในที่สาธารณะหรือว่าเป็นการส่วนพระองค์ สมเด็จพระราชินีทรงให้การสนับสนุนตามหลักศีลธรรมกับเจ้าชายอัลเบิร์ต ดยุกแห่งยอร์ก ซึ่งขี้อายและพูดติดอ่าง ให้เสวยราชสมบัติแทนที่พระเจ้าเอ็ดเวิร์ดที่ 8 เป็นพระเจ้าจอร์จที่ 6 พระองค์ก็ยังทรงร่วมพิธีบรมราชาภิเษกของพระมหากษัตริย์และพระราชินีองค์ใหม่ด้วย นับได้ว่าเป็นสมเด็จพระพันปีหลวงพระองค์แรกที่เคยปฏิบัติเช่นนี้ พระองค์ทรงผิดหวังกับสิ่งที่เป็นการละทิ้งหน้าที่ของกษัตริย์เอ็ดเวิร์ดและพระองค์ไม่เคยทรงแปรเปลี่ยนความไม่เห็นด้วยกับสิ่งที่ทรงรับรู้ว่าเป็นความเสียหายแก่ราชบัลลังก์ แต่ความรักของพระองค์ที่มีต่อกษัตริย์เอ็ดเวิร์ดในฐานะที่เป็นพระราชโอรสยังคงเหมือนเดิม

สมเด็จพระราชินีแมรีทรงช่วยเหลืออย่างแข็งขันในการเลี้ยงดูพระราชนัดดาทั้งสองพระองค์คือ เจ้าหญิงเอลิซาเบธและเจ้าหญิงมาร์กาเร็ต โรส ซึ่งพระชนกและพระชนนีทรงเห็นว่ามิจำเป็นที่ทั้งสองพระองค์จะต้องมีภาระหน้าที่จากระบบทางการศึกษาแบบบังคับ โดยการนำทั้งสองพระองค์เสด็จประพาสยังสถานที่ต่างๆ ในกรุงลอนดอน เยี่ยมชมหอแสดงงานศิลปะและพิพิธภัณฑ์ต่างๆ

ในช่วงสงครามโลกครั้งที่สอง พระเจ้าจอร์จที่ 6 โปรดให้พระชนนีอพยพออกจากกรุงลอนดอน แม้ว่าพระราชินีแมรี่ยังทรงลังเล แต่ก็ได้ทรงตัดสินพระทัยที่จะไปประทับอยู่ที่ตำหนักแบดมินตันกับแมรี่ ซอเมอร์เซ็ต ดัชเชสแห่งโบฟอร์ต พระนัดดาซึ่งเป็นธิดาของอดอลฟัส ลอร์ดเคมบริดจ์ พระอนุชา พระองค์ ข้าราชบริพารสี่สิบห้าคนและสิ่งของเครื่องใช้ของพระองค์ที่ต้องใช้กระเป๋าสัมภาระเจ็ดสิบใบในการขนย้ายจากกรุงลอนดอนใช้เนื้อที่ในตำหนักทั้งหมด ยกเว้นแต่ห้องชุดของดยุกและดัชเชสอีกเจ็ดปีถัดไป คนที่บ่นกับการจัดของเป็นพวกข้าราชบริพาร ซึ่งคิดว่าตำหนักเล็กไป สมเด็จพระราชินีแมรี่ทรงสนับสนุนความอุตสาหะ ในการทำสงครามโดยการเสด็จเยี่ยมกองทหารและโรงงานและทรงช่วยเก็บรวบรวมเศษซากวัตถุต่างๆ พระองค์ยังทรงให้คนนำรถไปส่งทหารที่ได้พบบนท้องถนน และทำให้พระนัดดาของพระองค์เกิดความรำคาญใจด้วยการมีเถาไม้เลื้อยโบราณขาดลงมาจากกำแพงของตำหนักแบดมินตัน ซึ่งพระองค์เห็นว่าเป็นอันตรายและไม่น่าดูชม ในปี พ.ศ. 2485 เจ้าชายจอร์จ ดยุกแห่งเคนต์ พระราชโอรสองค์เล็กสิ้นพระชนม์จากอุบติเหตุทางเครื่องบินระหว่างทรงปฏิบัติราชการ ในที่สุดพระองค์ก็เสด็จกลับตำหนักมาร์ลโบโรในปี พ.ศ. 2488 หลังจากสงครามในทวีปยุโรปสิ้นสุดลงจากการพ่ายแพ้ของนาซีเยอรมัน

สมเด็จพระราชินีแมรี่บางครั้งทรงถูกวิพากษ์วิจารณ์ถึงการแสวงหาศิลปวัตถุอย่างเอาจริงเอาจังสำหรับเป็นของสะสมในพระราชวงศ์ ในหลากหลายโอกาส พระองค์ทรงปรารภกับเจ้าของบ้านหรือบุคคลอื่นว่าพระองค์โปรดปรานกับสิ่งที่พวกเขาเป็นเจ้าของมาก เพื่อหวังว่าเจ้าของจะเต็มใจถวายให้โดยสมัครใจ

ความรู้อันกว้างขวางและการค้นคว้าในเรื่องสมบัติที่เป็นของสำนักการสะสมงานศิลป์หลวงของพระราชินีแมรี่ยังช่วยในการบ่งบอกประเภทของสิ่งประดิษฐ์หรืองานศิลป์ที่อยู่ผิดตำแหน่งมาหลายปี ดังตัวอย่างเช่น พระราชวงศ์ได้ให้มิตรสายชาวอังกฤษในสมัยก่อนๆ ยืมสิ่งของต่างๆ เหล่านั้นกับซึ่งยังไม่ได้รับกลับคืนมา ทันทีที่พระองค์ได้ระบุบ่งสิ่งของที่หายไปในรายการทรัพย์สินเล่มเก่า พระองค์จะทรงเขียนถึงผู้ที่ครอบครองอยู่เพื่อขอสิ่งของกลับคืน พระองค์ทรงเป็นนักสะสมวัตถุและรูปภาพที่กระตือรือร้นด้วยเส้นสายในพระราชวงศ์ เช่น พระองค์ทรงจ่ายการตีราคาในตลาดเปิดอย่างใจกว้างเมื่อทรงรับซื้อเครื่องเพชรจากนายหน้าของสมเด็จพระจักรพรรดินีพันปีหลวงมาเรีย เฟโอโดรอฟนาแห่งรัสเซีย และยังทรงจ่ายสามเท่าของการตีราคาเมื่อทรงซื้อ Cambridge Emeralds ของครอบครัวจากเลดี้คิลเมอร์รี สนมลับของเจ้าชายฟรานซิส พระอนุชาผู้ล่วงลับ

ในปี พ.ศ. 2495 พระเจ้าจอร์จที่ 6 เสด็จสวรรคต โดยเป็นพระราชโอรสพระองค์ที่สามที่สวรรคตก่อนสมเด็จพระราชินีแมรี่ และเจ้าหญิงเอลิซาเบธ พระราชนัดดาได้เสด็จขึ้นครองราชสมบัติ พระองค์เสด็จสวรรคตในปีต่อมาด้วยโรคมะเร็งปอด (ซึ่งสาธารณชนทราบว่าเป็น "ปัญหาเกี่ยวกับกระเพาะอาหาร") ขณะมีพระชนมายุ 85 พรรษา โดยมิได้ทรงเห็นพิธีราชาภิเษกของสมเด็จพระราชินีนาถเอลิซาเบธที่ 2 ในกรณีของการสวรรคตของพระองค์ สมเด็จพระราชินีแมรี่โปรดให้ทราบว่างานพระราชพิธีบรมราชาภิเษกต้องไม่เลื่อนออกไป พระศพตั้งไว้ให้สักการะที่ห้องโถงใหญ่เวสต์มินส์เตอร์ ซึ่งกลุ่มพสกนิกรที่ไว้อาลัยเข้าแถวเดินผ่านโลงพระศพ พระศพของพระองค์ฝังอยู่ข้างพระราชสวามีตรงส่วนกลางของโบสถ์เซนต์จอร์จ ปราสาทวินด์เซอร์