ในวันที่ 9 พฤศจิกายน พ.ศ. 2444 เก้าวันหลังการเสด็จกลับถึงสหราชอาณาจักรและการเฉลิมพระชนมพรรษา 60 พรรษาของพระเจ้าเอ็ดเวิร์ดที่ 7 เจ้าชายจอร์จทรงได้รับการเฉลิมพระอิสริยยศเป็น เจ้าชายแห่งเวลส์ และเจ้าหญิงวิกตอเรีย แมรี่ก็ทรงได้รับการเฉลิมพระอิสริยยศ เจ้าหญิงแห่งเวลส์ (HRH The Princess of Wales) ทั้งสองพระองค์ได้เสด็จจากพระราชวังเซนต์เจมส์ไปประทับยังตำหนักมาร์ลโบโร พระราชฐานในกรุงลอนดอน ขณะที่ทรงเป็นเจ้าหญิงแห่งเวลส์ พระองค์ได้โดยเสด็จพระสวามีไปในการเยือนจักรวรรดิออสเตรีย-ฮังการีและราชอาณาจักรเวือร์ทเท็มแบร์กเมื่อปี พ.ศ. 2447 และในปีต่อมาก็มีพระประสูติกาลเจ้าชายจอห์น พระโอรสองค์สุดท้าย ซึ่งเป็นการประสูติที่ยากลำบากและแม้ว่าพระองค์จะทรงฟื้นพระองค์ได้รวดเร็ว แต่พระโอรสองค์ใหม่ก็ทรงทุกข์ทรมานกับปัญหาต่างๆ ที่ที่เกี่ยวกับระบบหายใจ

ตั้งแต่เดือนตุลาคม พ.ศ. 2448 เจ้าชายและเจ้าหญิงแห่งเวลส์เสด็จประพาสต่างประเทศอีกครั้งเป็นเวลาแปดเดือน ครั้งนี้ก็เป็นการเสด็จประพาสอินเดีย และพระโอรสและธิดาทรงอยู่ในการดูแลของพระอัยกาและพระอัยยิกาอีกครั้งหนึ่ง ทั้งสองพระองค์ผ่านทางอียิปต์ทั้งขาไปและกลับ โดยขากลับได้เสด็จประพาสประเทศกรีซ ตามมาด้วยการเสด็จเยือนประเทศสเปนเกือบจะทันทีเพื่อไปร่วมงานพิธีราชาภิเษกสมรสระหว่างพระเจ้าอัลฟอนโซที่ 13 แห่งสเปนและเจ้าหญิงวิกตอเรีย ยูจีนีแห่งแบ็ตเต็นเบิร์ก ซึ่งทั้งเจ้าบ่าวและเจ้าสาวทรงรอดพ้นจากการลอบปลงพระชนม์ได้อย่างหวุดหวิด อีกครั้งหนึ่งเพียงหนึ่งสัปดาห์หลังจากการเสด็จกลับถึงสหราชอาณาจักร ทั้งสองพระองค์ก็เสด็จยังประเทศนอร์เวย์เพื่อไปร่วมในงานพระราชพธีบรมราชาภิเษกของสมเด็จพระราชาธิบดีโฮกุนที่ 7 และสมเด็จพระราชินีม้อด (พระขนิษฐาในเจ้าชายจอร์จ)