สมเด็จพระนารายณ์มิใช่เพียงทรงพระปรีชาสามารถทางด้านการทูตเท่านั้น หากทรงเป็นกวีและทรงอุปถัมภ์กวีในยุคของพระองค์อย่างมากมาย กวีลือนามแห่งรัชสมัยของพระองค์ก็ได้แก่ พระโหราธิบดี หรือพระมหาราชครู ผู้ประพันธ์หนังสือจินดามณี ซึ่งเป็นตำราเรียนภาษาไทยเล่มแรก และตอนหนึ่งของเรื่องสมุทรโฆษคำฉันท์ (อีกตอนหนึ่งเป็นพระราชนิพนธ์ของสมเด็จพระนารายณ์) กวีอีกผู้หนึ่งคือ ศรีปราชญ์ ผู้เป็นปฏิภาณกวี เป็นบุตรของพระโหราธิบดี งานชิ้นสำคัญของศรีปราชญ์ คือ หนังสือกำศรวลศรีปราชญ์ และอนุรุทรคำฉันท์ด้วยพระปรีชาสามารถดังได้บรรยายมาแล้ว สมเด็จพระนารายณ์จึงได้รับการถวายพระเกียรติเป็น มหาราช พระองค์หนึ่ง

วรรณกรรมที่ปรากฏหลักฐานว่าแต่งขึ้นในรัชกาลสมเด็จพระนารายณ์ เช่น

• สมุทรโฆษคำฉันท์ ส่วนตอนต้นเชื่อกันว่าพระมหาราชครูเป็นผู้แต่งแต่ถึงแก่อนิจกรรมเสียก่อน สมเด็จพระนารายณ์จึงพระราชนิพนธ์ต่อ โดยเริ่มที่ตอน พิศพระกุฎีอาศรมสถานตระกาลกล ไปจนถึง ตนกูตายก็จะตายผู้เดียวใครจะแลดู โอ้แก้วกับตนกู ฤเห็น
• คำฉันท์กล่อมช้าง (ของเก่า) เป็นผลงานของขุนเทพกวี สันนิษฐานว่าแต่งในคราวสมโภชขึ้นระวางเจ้าพระยาบรมคเชนทรฉัททันต์ เมื่อ พ.ศ. 2216 เป็นต้น

ทั้งยังส่งเสริมงานงานกวี ทำให้มีหนังสื่อเรื่องสำคัญ ๆ ในรัชสมัยนี้เป็นจำนวนไม่น้อย เช่น โคลงเฉลิมพระเกียรติสมเด็จพระนารายณ์มหาราช ของหลวงศรีมโหสถ หนังสือจินดามณีของพระโหราธิบดี (จัดเป็นตำราเรียนเล่มแรกของประเทศไทย) และอนิรุทธคำฉันท์ เป็นต้น