เมื่อแรกมาปกครองวัดมหาธาตุฯ วัดอยู่ในช่วงทรุดโทรมอย่างหนัก ท่านได้พัฒนาวัดหลายประการจนกลับมาเป็นพระอารามที่รุ่งเรืองสง่างาม และได้เป็นแม่กองตรวจชำระพระสุตตันตปิฎกในการจัดพิมพ์พระไตรปิฎกฉบับ ร.ศ. 112[7]

เมื่อพระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวโปรดให้สร้างวัดเบญจมบพิตรดุสิตวนารามราชวรวิหาร ได้ทูลให้สมเด็จพระมหาสมณเจ้า กรมพระยาวชิรญาณวโรรส จัดพระธรรมยุตไปอยู่ แต่กรมพระยาวชิรญาณโรรสแสดงความขัดข้องต่าง ๆ นานา สมเด็จพระวันรัตจึงรับจัดแบ่งพระมหานิกายจากวัดมหาธาตุฯ ไปอยู่แทน ทำให้กรมพระยาวชิรญาณวโรรสกริ้วสมเด็จพระวันรัตตั้งแต่นั้นมา เมื่อพระราชพิธีบรมราชาภิเษกพระบาทสมเด็จพระมงกุฎเกล้าเจ้าอยู่หัว กรมพระยาวชิรญาณวโรรสจึงไม่เลือกสมเด็จพระวันรัตให้ร่วมถวายน้ำในพิธีโดยอ้างว่า "สมเด็จพระวันรัตเป็นผู้ปฏิบัติไม่งาม ไม่เป็นที่น่าเคารพ"[8]

เมื่อเข้าวัยชรา ท่านได้มอบหมายให้พระเทพเมธี (เฮง เขมจารี) ปกครองวัดแทน ส่วนท่านยังคงรักษาศีลาจารัตรและมีสติสัมปชัญญะสมบูรณ์ เพราะเวลาว่างท่านจะท่องจำปาติโมกข์ มูลกัจจายน์ และมหาสติปัฏฐานสูตร อยู่เสมอ[9]