สมเด็จพระอริยวงศาคตญาณ (ปุ่น ปุณฺณสิริ) บริหารการคณะสงฆ์ในตำแหน่งเจ้าอาวาสวัดพระเชตุพนวิมลมังคลาราม ผู้รักษาการเจ้าอาวาสวัดปากน้ำ วัดโสธรวราราม และในตำแหน่งเจ้าคณะพระสังฆาธิการ ปรากฏเป็นที่ประจักษ์ตามประกาสสถาปนาสมณศักดิ์นั้นแล้ว นอกจากนี้ยังวิตกถึงวัดที่เป็นพระอารามหลวง ซึ่งชำรุดทรุดโทรมเป็นจำนวนมาก ปรารภในที่ประชุมพระสังฆาธิการของกรุงเทพมหานคร มีพระประสงค์จะให้วัดเป็นระเบียบเรียบร้อย เช่น สร้างกำแพงหรือรั้วกั้นเขตวัด เมื่อทุเลาจากการประชวรคราวแรก ได้เสด็จไปตรวจเยี่ยมวัดราชโอรสาราม และวัดชัยพฤกษมาลา ที่ได้ตั้งพระเถระไปเป็นเจ้าอาวาส ในขณะประชวรก็ยังมีพระบัญชาให้พระเถระผู้ใหญ่ออกตรวจเยี่ยมวัดแทนพระองค์

ส่วนในตำแหน่ง สมเด็จพระสังฆราช สกลมหาสังฆปริณายก ทรงมีเวลาน้อย ทั้งยังต้องรักษาพระองค์อีกเป็นส่วนมาก ถึงอย่างนั้น ก็ยังมีพระดำริในการคณะสงฆ์หลายประการ โดยมุ่งประโยชน์สุขและความเจริญแก่ประชาชน ทั้งยังมอบความเป็นอิสระในการบริหารคณะ เช่น เมื่อจะแต่งตั้งกรรมการมหาเถรสมาคมในส่วนคณะมหานิกาย ก็ประชุมหารือกับพระเถระในฝ่ายมหานิกาย ในฝ่ายคณะธรรมยุต ก็หารือกับพระเถระในคณะธรรมยุตก่อน

อนึ่ง ดำริถึงพระภิกษุที่ได้บำเพ็ญสาธารณประโยชน์ ซึ่งได้รับการยกย่องขึ้นเป็นพระครูประทวน จึงขออนุมัติต่อมหาเถรสมาคม ให้สร้างพัดขึ้นถวายเป็นเกียรติยศ