เมื่อพระบาทสมเด็จพระพุทธเลิศหล้านภาลัยเสด็จขึ้นครองราชย์ ทรงโปรดให้มีการพระราชพิธีบรมราชาภิเษกจัดขึ้นในวันที่ 17 กันยายน พ.ศ. 2352 หลังจากพระบาทสมเด็จพระพุทธเลิศหล้านภาลัยเสด็จขึ้นพระที่นั่งไพศาลทักษิณ ประทับเหนือพระที่นั่งภัทรบิฐ ข้าราชการฝ่ายในเฝ้าทูลลอองพระบาทพร้อมกัน ท้าววรจันทร์กราบบังคมทูลฯ ถวายสิบสองพระกำนัล และมีพระราชปฏิสันถารแล้ว พอได้เวลาพระฤกษ์เฉลิมพระราชมณเฑียร ในครั้งนั้นเจ้าฟ้ากุณฑลทิพยวดี ได้เป็นผู้เชิญเสด็จพระบาทสมเด็จพระพุทธเลิศหล้านภาลัยเสด็จขึ้นพระราชมณเฑียร เป็นปฐมฤกษ์[2]

ภายหลังจากที่สมเด็จพระเจ้าบรมวงศ์เธอ เจ้าฟ้ากุณฑลทิพยวดี ทรงเข้าเป็นพระมเหสีในพระบาทสมเด็จพระพุทธเลิศหล้านภาลัยแล้ว เนื่องจากพระองค์ทรงยึดมั่นศรัทธาในพระพุทธศาสนาอย่างมั่นคงตลอดมา พระบาทสมเด็จพระพุทธเลิศหล้านภาลัย จึงทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้พระองค์ทรงรับหน้าที่ถวายอาหารบิณฑบาตแก่พระสงฆ์เป็นงานหลวงมาจนตลอดรัชสมัย ครั้นเมื่อสิ้นรัชกาลพระบาทสมเด็จพระพุทธเลิศหล้านภาลัย ใน พ.ศ. 2367 พระบาทสมเด็จพระนั่งเกล้าเจ้าอยู่หัว เสด็จขึ้นเถลิงถวัลย์ราชสมบัติเป็นรัชกาลที่ 3 สืบต่อมา ครั้งนั้นสมเด็จเจ้าฟ้ากุณฑลทิพยวดีทรงต้องทำหน้าที่พระมารดา ดูแลอบรมพระราชโอรสทั้งสามพระองค์ด้วยความเข้มแข็ง ทั้งยังทรงถือเป็นธุระในการถวายอาหารบิณฑบาตแก่พระสงฆ์อยู่เป็นนิจ ตามที่พระราชสวามีทรงมอบหมายหน้าที่ไว้แต่เดิม