สมเด็จเจ้าฟ้าจันทรมณฑล เป็นพระราชกุมารีที่เฉลียวฉลาด ขณะที่พระองค์มีพระชนมายุเพียง 3 ชันษาก็ทรงเรียนรู้วรรณคดีไทยอย่างดี[2] เมื่อเริ่มทรงพระอักษรภาษาอังกฤษกับแอนนา ลีโอโนเวนส์ ก็โปรดปรานทรงเรียนรู้ได้อย่างรวดเร็วและสามารถตรัสได้อย่างคล่องแคล่วในระยะเวลาเพียงไม่กี่เดือน[2]

เรื่องราวดังกล่าวปรากฏในงานเขียนของลีโอโนเวนส์ที่อ้างว่าพระองค์ทรงตรัสไว้ในห้องเรียน ความว่า "เธอสอนฉันวาดเขียนได้ไหม นั่งในชั้นของเธอนี่ช่างสบายกว่าเรียนภาษาสันสกฤตมากนัก ครูสันสกฤตของฉันไม่เหมือนครูอังกฤษ เขาหักมือฉันเวลาทำผิด ฉันไม่ชอบสันสกฤต ชอบภาษาอังกฤษมากกว่า หนังสือของเธอมีรูปสวย ๆ มากมายเหลือเกิน แหม่มจ๋า วันหนึ่งพาฉันไปเที่ยวเมืองอังกฤษด้วยได้ไหม"[4] ลีโอโนเวนส์จึงกราบทูลว่า พระราชบิดาคงไม่มีพระบรมราชานุญาตเป็นแน่ เจ้าฟ้าจันทรมณฑลก็ทรงรับสั่งว่า "จะทรงอนุญาตแน่นอน พระองค์ทรงปล่อยให้ฉันทำอะไรตามใจ เธอรู้หรือเปล่าว่าฉันเป็นสมเด็จเจ้าฟ้าหญิง พระบิดาทรงรักฉันมากที่สุด พระองค์จะทรงอนุญาตเป็นแน่"[4]