บริเวณสวนศิวาลัยมีพระที่นั่งและอาคารต่าง ๆ ตั้งอยู่ ดังนี้

พระพุทธรัตนสถาน

พระพุทธรัตนสถาน เป็นพระอุโบสถที่สร้างขึ้นโดยพระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวเพื่อใช้เป็นที่ประดิษฐานพระพุทธบุษยรัตน์จักรพรรดิพิมลมณีมัยและประกอบพระราชกิจทางพระพุทธศาสนา สร้างด้วยศิลาสีเทา หลังคาลด 2 ชั้นประดับด้วยช่อฟ้าใบระกา หางหงส์ตามรูปแบบสถาปัตยกรรมไทย[4]

พระที่นั่งมหิศรปราสาท

พระที่นั่งมหิศรปราสาท เป็นพระที่นั่งขนาดเล็กสร้างอยู่บนกำแพงสวนศิวาลัยด้านทิศตะวันตกตรงกับพระที่นั่งจักรพรรดิพิมาน สร้างขึ้นโดยพระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวเพื่อเป็นการเฉลิมพระเกียรติพระบาทสมเด็จพระพุทธเลิศหล้านภาลัย พระที่นั่งองค์นี้มียอดเป็นยอดปราสาททรงมณฑปจอมแห มีครุฑรับชั้นไขรายอดปราสาททั้งสี่มุม ซุ้มพระทวารและซุ้มพระบัญชรเป็นแบบทรงมณฑป ปิดทอง ประดับกระจก

เดิมพระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวโปรดเกล้าฯ ให้อัญเชิญพระบรมอัฐิพระบาทสมเด็จพระพุทธเลิศหล้านภาลัยมาประดิษฐาน ณ พระที่นั่งองค์นี้ แต่ปัจจุบันได้มีการอัญเชิญพระบรมอัฐิพระบาทสมเด็จพระพุทธเลิศหล้านภาลัยกลับไปประดิษฐาน ณ หอพระธาตุมณเฑียร ดังเดิม ส่วนพระที่นั่งองค์นี้ใช้เป็นที่ประดิษฐานพระพุทธรูป

พระที่นั่งศิวาลัยมหาปราสาท

พระที่นั่งศิวาลัยมหาปราสาท เป็นพระที่นั่งที่พระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวโปรดเกล้าฯ ให้สร้างขึ้นเพื่อเป็นสถานที่ประดิษฐานพระบรมรูปพระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวในรัชกาลก่อนทุกพระองค์ โดยโปรดเกล้าฯ ให้รื้อพระที่นั่งประพาสพิพิธภัณฑ์ภายในพระอภิเนาว์นิเวศน์ซึ่งอยู่ในสภาพชำรุดมากลงเสีย แล้วสร้างพระที่นั่งยกยอดปราสาท 5 ยอด พระราชทานนามว่า "พระที่นั่งศิวาลัยมหาปราสาท" ต่อมา พระบาทสมเด็จพระมงกุฎเกล้าเจ้าอยู่หัวโปรดเกล้าฯ ให้อัญเชิญพระบรมรูปพระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวทุกพระองค์ย้ายไปประดิษฐาน ณ ปราสาทพระเทพบิดร ดังนั้น พระที่นั่งศิวาลัยมหาปราสาทจึงว่างลงตั้งแต่นั้นมา[5]

พระที่นั่งสีตลาภิรมย์

พระที่นั่งสีตลาภิรมย์ สร้างขึ้นโดยพระบาทสมเด็จพระมงกุฎเกล้าเจ้าอยู่หัวเป็นพระที่นั่งพลับพลาโถงหลังคามุงกระเบื้องเคลือบประดับช่อฟ้า ใบระกา หางหงส์ หน้าบันจำหลักตราประจำพระองค์ใช้เป็นที่ประทับในสวนศิวาลัย

อาคารอเนกประสงค์ เอ และ บี

อาคารอเนกประสงค์ เอ และ บี เป็นอาคารที่พระบาทสมเด็จพระบรมชนกาธิเบศร มหาภูมิพลอดุลยเดชมหาราช บรมนาถบพิตรโปรดเกล้าฯ ให้สร้างขึ้นเพื่อใช้เป็นที่พักสำหรับผู้ตามเสด็จของพระราชอาคันตุกะที่เข้าประทับ ณ พระที่นั่งบรมพิมาน โดยแบ่งเป็น 2 อาคาร คือ อาคารเอ สำหรับผู้ติดตามชั้นผู้ใหญ่ และอาคารบี สำหรับผู้ติดตามชั้นผู้น้อย[6]

อาคารดังกล่าวเคยใช้เป็นที่ประทับของทูลกระหม่อมหญิงอุบลรัตนราชกัญญา สิริวัฒนาพรรณวดี เพื่อเสด็จออกรับบุคคลที่ขอเข้าเฝ้าและใช้เป็นที่ตั้งของกองงานในพระองค์ด้วย ต่อมาได้ย้ายที่ประทับไปยังห้องรับรองของกรมสุขภาพจิต บริเวณศูนย์ราชการแจ้งวัฒนะ อาคารดังกล่าวจึงได้ยุติการใช้งาน และอาจอยู่ในระหว่างการปรับปรุง

พระที่นั่งบรมพิมาน

พระที่นั่งบรมพิมาน (เดิมชื่อ พระที่นั่งภานุมาศจำรูญ) เป็นพระที่นั่งที่อยู่ทางด้านใต้ของวัดพระศรีรัตนศาสดารามและอยู่ทางทิศเหนือของสวนศิวาลัยในบริเวณคลังสรรพาวุธเดิม พระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว โปรดเกล้าฯ ให้สร้างขึ้นเพื่อพระราชทาน สมเด็จพระบรมโอรสาธิราช เจ้าฟ้ามหาวชิรุณหิศ สยามมกุฎราชกุมาร แต่เจ้าฟ้ามหาวชิรุณหิศ เสด็จสวรรคตเสียก่อน จึงพระราชทานให้เป็นที่ประทับของ สมเด็จพระบรมโอรสาธิราช เจ้าฟ้ามหาวชิราวุธ สยามมกุฎราชกุมาร (พระบาทสมเด็จพระมงกุฎเกล้าเจ้าอยู่หัว)

พระที่นั่งสุทไธสวรรยปราสาท

พระที่นั่งสุทไธสวรรยปราสาท เป็นพระที่นั่งบนกำแพงพระบรมมหาราชวังอยู่บริเวณทิศตะวันออกของสวนศิวาลัย เป็นพระที่นั่งที่สร้างขึ้นโดยพระบาทสมเด็จพระพุทธยอดฟ้าจุฬาโลกมหาราช เมื่อ พ.ศ. 2327 และมีการปรับปรุงอีกหลายครั้งโดยได้รับพระราชทานนามจากพระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวว่า "พระที่นั่งสุทไธสวรรยปราสาท" ซึ่งยังคงปรากฏพระที่นั่งองค์นี้อยู่ในปัจจุบัน