ในช่วงเวลาสุดท้ายของพระชนม์ชีพของพระองค์นั้น พระองค์ทรงเริ่มมีพระอาการประชวร ซึ่งสาเหตุเกิดจากการที่พระองค์ทรงหวาดระแวง โดยพระองค์ยังทรงรอการกลับมาของพระราชสวามี โดยพระองค์ยังทรงไม่รู้ว่าพระราชสวามีถูกประหารชีวิตแล้ว โดยทรงหวังว่า พระราชสวามีจะต้องทรงกลับมาหาพระองค์ ซึ่งระหว่างการรอคอยนั้น พระองค์ทรงอยู่กับตุ๊กตาคู่พระทัยของพระองค์ โดยพระองค์ตั้งชื่อว่า แม็กซ์ โดยทรงถือว่าตุ๊กตาเป็นตัวแทนของพระสวามีของพระองค์

สมเด็จพระจักรพรรดินีชาร์ลอตทรงสิ้นพระชนม์ เมื่อวันที่ 19 มกราคม พ.ศ. 2470 สิริพระชนมพรรษาได้ 86 พรรษา