ในปี ค.ศ. 1227 พระเจ้าไชเมเข้ามาบริหารราชอาณาจักรของพระองค์อย่างเต็มรูปแบบ หนึ่งในการเคลื่อนไหวแรก ๆ ที่พระองค์ตัดสินใจทำด้วยพระองค์เองคือการโจมตีป้อมปราการเปนิสโกลาที่อยู่ในการครอบครองของชาวมุสลิมในปี ค.ศ. 1225 ซึ่งประสบความล้มเหลว การสู้รบกับมุสลิมสเปนเป็นสิ่งที่เกิดขึ้นอย่างต่อเนื่องในรัชสมัยของพระองค์ ทรงเริ่มการทำสงครามพิชิตดินแดนกลับคืน (หรือเรกองกิสตา) มาครั้งแรกด้วยหมู่เกาะแบลีแอริก การพิชิตเกาะมาจอร์กาประสบความสำเร็จได้ด้วยแรงสนับสนุนอย่างเหนียวแน่นจากเมืองต่าง ๆ ของกาตาลุญญาที่มั่งคั่งร่ำรวยในช่วงตั้งแต่เดือนกันยายน ค.ศ. 1229 จนถึงเดือนกรกฎาคม ค.ศ. 1231 มินอร์กายอมรับพระมหากษัตริย์ชาวคริสต์ในปี ค.ศ. 1231 และอิบิซาถูกพิชิตในปี ค.ศ. 1235 ราชอาณาจักรไตฟาบาเลนเซียแตกให้แก่การสู้รบอันยืดเยื้อต่อเนื่องที่ดำเนินมาตั้งแต่ ค.ศ. 1233 จนพิชิตเมืองหลวงได้ในวันที่ 9 ตุลาคม ค.ศ. 1238 และปราบทั้งราชอาณาจักรได้อย่างราบคาบในปี ค.ศ. 1245 ผิดกับสถานการณ์ในมาจอร์กา ชาวมุสลิมที่ยอมสิโรราบในบาเลนเซียได้รับอนุญาตให้อยู่ต่อไปได้และได้ให้กำเนิดประชากรชาวมูเดฆาร์ ซึ่งเป็นหนึ่งในกลุ่มที่ก่อความวุ่นวายในช่วงระหว่างปี ค.ศ 1245–1277 แต่สุดท้ายก็ล้มเหลว การปฏิวัติแบบเดียวกันของชาวมูเดฆาร์ในอันดาลูซิอาและมูร์เซียต่อเจ้าเหนือหัวชาวกัสติยาทำให้พระเจ้าไชเมต้องยื่นมือเข้าไปแทรกแซงในนามตัวแทนของพระเจ้าอัลฟอนโซที่ 10 แห่งกัสติยาผู้เป็นพระราชบุตรเขย ในช่วงระหว่างเดือนพฤศจิกายน ค.ศ. 1265 ถึงเดือนเมษายน ค.ศ. 1266 มูร์เซียถูกกำราบและถูกส่งคืนแก่พระเจ้าอัลฟอนโซที่ 10

ผู้ชนะในการพิชิตดินแดนกลับคืนมาในคาบสมุทรไอบีเรียยังเป็นตัวตั้งตัวตีในการทำสงครามครูเสดในละตินตะวันออก ในปี ค.ศ. 1245/1246 และในปี ค.ศ. 1260 พระองค์เริ่มวางแผนการเคลื่อนไหวทางทหารในเมดิเตอร์เรเนียนตะวันออก แต่สงครามเกิดขึ้นจริงในปี ค.ศ. 1269 ในเดือนกันยายนของปีนั้นมีการระดมพลอัศวินราว 800 นายกับทหารราบหลายพันนาย และทหารรับจ้างกาตาลุญญาร่วมกับกองเรือขนาดใหญ่ ทว่าสภาพอากาศอันเลวร้ายเป็นหายนะร้ายของการสู้รบ อัศวินครูเสดหลายคนรวมถึงกษัตริย์ได้ถอยทัพกลับ จากเรือที่มีมากกว่า 30 ลำมีเพียง 21 ลำซึ่งบรรทุกอัศวิน 424 นายที่ไปถึงเอเคอร์ (หรืออักโกในอิสราเอล) กำลังพลครึ่งหนึ่งที่ถูกทิ้งให้รับฟังข่าวร้ายของกษัตริย์ในดินแดนศักดิ์สิทธิ์ โดยอยู่ภายใต้การนำของเปโดร เฟร์นันเดซ บุตรชายนอกกฎหมายของพระเจ้าไชเม และได้เข้าร่วมป้องกันเมืองจากกลุ่มมัมลูกอยู่หลายอาทิตย์ ก่อนเดินทางกลับบ้านเกิดเมืองนอนในช่วงต้นปี ค.ศ. 1270