แทนที่วลาดีมีร์จะประกอบอาชีพทางกฎหมาย วลาดีมีร์กลับมีส่วนรวมในความพยายามโฆษณาชวนเชื่อเพื่อการปฏิวัติ และการศึกษาลัทธิมาร์กซมากขึ้นเรื่อย ๆ วลาดีมีร์ทำกิจกรรมต่าง ๆ ของเขาในเซนต์ปีเตอร์สเบิร์กเป็นส่วนมาก ต่อมา ในวันที่ 7 ธันวาคม พ.ศ. 2438 วลาดีมีร์ก็ถูกจับกุมและคุมขังเป็นเวลา 1 ปี หลังจากนั้นก็ถูกเนรเทศไปที่หมู่บ้านชูเชนสโกเยในไซบีเรียดังกล่าวมาแล้ว

ในเดือนกรกฎาคม พ.ศ. 2441 วลาดีมีร์แต่งงานกับ นาเดชด้า ครุปสกายา ซึ่งเป็นนักเคลื่อนไหวสังคมนิยม ต่อมาในเดือนเมษายน พ.ศ. 2442 เขาได้พิมพ์หนังสือเล่มหนึ่งชื่อว่า พัฒนาการของระบบทุนนิยมในรัสเซีย ต่อมาในปี พ.ศ. 2442 การเนรเทศของเขาก็ได้สิ้นสุดลง วลาดีมีร์ได้เดินทางทั้งภายในรัสเซียและไปยังส่วนต่าง ๆ ของยุโรป และได้พิมพ์หนังสือพิมพ์อิสกรา เช่นเดียวกับสิ่งพิมพ์และหนังสืออื่น ๆ ที่เกี่ยวข้องกับการปฏิวัติ

เขาได้ร่วมกิจกรรมของพรรคแรงงานสังคมประชาธิปไตยของรัสเซีย และในปี พ.ศ. 2446 เขาได้เป็นผู้นำฝ่ายบอลเชวิคภายในพรรค ภายหลังจากที่แตกแยกกับกลุ่มเมนเชวิกที่ได้แรงบันดาลใจส่วนหนึ่งมาจากงานของเลนินชื่อว่า จะทำอะไรในอนาคต (What is to be done?) ในปี พ.ศ. 2449 เลนินได้รับเลือกเข้าไปในคณะกรรมการบริหารพรรคแรงงานสังคมประชาธิปไตยของรัสเซีย ในปี พ.ศ. 2450 เขาได้ย้ายไปอยู่ที่ฟินแลนด์ด้วยเหตุผลด้านความปลอดภัย เขาได้ท่องเที่ยวไปในยุโรปต่อและร่วมในการประชุมและกิจกรรมของพวกสังคมนิยมในหลายๆแห่ง รวมถึงการประชุมซิมเมอร์วัลด์ในปี พ.ศ. 2458 ด้วย เมื่อ อิเนสซ่า อาร์วัลด์ ออกมาจากรัสเซียแล้วตั้งถิ่นฐานในปารีส เธอก็ได้พบกับเลนิน และสมาชิกบอลเชวิกคนอื่น ๆ ที่ถูกเนรเทศมา ในที่สุดเธอก็ได้กลายเป็นสหายของเลนิน

ในวันที่ 16 เมษายน พ.ศ. 2460 เขาได้ออกจากสวิตเซอร์แลนด์กลับไปยังเมืองเซนต์ปีเตอร์สเบิร์ก (เปโตรกราด) ในรัสเซียหลังจากที่ซาร์นิโคลัสที่ 2 ถูกโค่นล้ม และมีบทบาทสำคัญในขบวนการบอลเชวิก เขาได้พิมพ์เมษาวิจารณ์ (April Theses) ต่อมาหลังจากความล้มเหลวในการประท้วงของคนงาน เลนินได้หนีไปยังฟินแลนด์เพื่อความปลอดภัย เขากลับมาในเดือนตุลาคมปีเดียวกัน และได้ปลุกระดมทหารให้ลุกขึ้นปฏิวัติโดยมีคำขวัญว่า “อำนาจทั้งหมดเพื่อโซเวียตทั้งหลาย” (คำว่า โซเวียต แปลว่า สภา) เพื่อต่อต้านรัฐบาลชั่วคราวที่นำโดย อเล็กซานดร์ เคเรนสกี้ ความคิดของเลนินเกี่ยวกับรัฐบาลนั้นเขียนอยู่ในบทความเรื่อง “รัฐและการปฏิวัติ” ซึ่งเรียกร้องให้มีระบบการปกครองใหม่ที่มีรากฐานมากจากสภาของคนงานหรือโซเวียต