ในวันที่ 29 ตุลาคม พ.ศ. 2493 เจ้าชายกุสตาฟ อดอล์ฟ มกุฎราชกุมาร เสด็จขึ้นครองราชย์เป็นพระมหากษัตริย์ด้วยพระชนมายุ 67 พรรษา เมื่อสมเด็จพระเจ้ากุสตาฟที่ 5 พระราชบิดาสวรรคต ซึ่งก่อนหน้านั้นทรงเป็นรัชทายาทผู้มีสิทธิโดยตรงที่ดำรงพระยศนานที่สุดในโลก ณ ขณะนั้น และทรงมีคติพระจำพระองค์ว่า "หน้าที่เหนือสิ่งอื่นใด"

ในช่วงรัชกาลของพระองค์ สวีเดนกำลังทำการร่างรัฐธรรมนูญฉบับใหม่ขึ้น ซึ่งประกาศใช้ในปี พ.ศ. 2518 หลังจากที่เสด็จสวรรคตได้ไม่นาน เพื่อแทนที่รัฐธรรมนูญฉบับเก่า พ.ศ. 2352 และเป็นการปฏิรูปโครงสร้างการปกครองให้ทันสมัยตามกาลเวลาที่เปลี่ยนไป ในบรรดาการปฏิรูปทั้งหลายนี้ มีชาวสวีเดนบางส่วนพยายามเปลี่ยนแปลงรัฐธรรมนูญใหม่ไม่ให้มีสถาบันพระมหากษัตริย์ (ระบอบราชาธิปไตย) อีกต่อไป หรืออย่างน้อยก็เปลี่ยนแปลงรายละเอียดบทบัญญัติในรัฐธรรมนูญเก่าที่ว่า พระมหากษัตริย์ทรงปกครองอาณาจักรแต่เพียงผู้เดียว

ด้วยพระจริยวัตรส่วนพระองค์ทำให้ทรงเป็นที่ชื่นชอบในหมู่ประชาชนชาวสวีเดน ส่งผลให้สาธาณชนเห็นพ้องต้องกันอย่างมากว่าควรคงไว้ซึ่งสถาบันพระมหากษัตริย์ต่อไป และด้วยความถนัดและความสนพระทัยส่วนพระองค์ในวิชาการหลากหลายแขนง (โดยเฉพาะด้านสถาปัตยกรรมศาสตร์และพฤกษศาสตร์) ประกอบกับความสุขุมแต่เป็นกันเองและท่าทีที่ทรงพยายามหลีกเลี่ยงความเอิกเกริกใหญ่โต ทำให้ทรงเป็นที่เคารพรัก อย่างไรก็ตาม ระบอบราชาธิปไตยในสวีเดนถูกลดบทบาทลงอย่างมากจากการหันไปเน้นความสำคัญกับระบอบประชาธิปไตย พระราชอำนาจบางอย่างถูกลดทอนไปในกระบวนการปฏิรูปรัฐธรรมนูญที่เสร็จสิ้นลงในปี พ.ศ. 2518

ต่อมาหลังจากที่พระพลามัยย่ำแย่ลงจากการประชวรเรื้อรังด้วยโรคปอดบวม พระเจ้ากุสตาฟที่ 6 อดอล์ฟ เสด็จสวรรคตในปี พ.ศ. 2516 เพียง 10 สัปดาห์ก่อนวันเฉลิมพระชนมพรรษาปีที่ 91 ณ โรงพยาบาลเก่าเฮลซิงบอร์ก จังหวัดสแกเนีย ใกล้กับพระราชวังซอฟีโรอันเป็นพระตำหนักฤดูร้อน และไม่กี่วันก่อนการเลือกตั้งทั่วไป พ.ศ. 2516 ซึ่งการสวรรคตดังกล่าวช่วยสร้างแรงสนับสนุนแก่รัฐบาลพรรคประชาธิปไตยสังคมนิยมชนะการเลือกตั้งอีกหนึ่งสมัย ต่อมาเจ้าชายคาร์ลกุสตาฟ พระราชนัดดา (พระโอรสในเจ้าชายกุสตาฟอดอล์ฟ ผู้วายชนม์) จึงได้สืบราชสมบัติต่อจากพระองค์ ส่วนพระศพไม่ได้ถูกนำไปฝังไว้ ณ สุสานหลวงกรุงสต็อกโฮล์ม ตามราชประเพณี แต่ถูกฝัง ณ สุสานหลวงในเมืองฮากา เคียงข้างพระชายาผู้วายชนม์ทั้งสองพระองค์