ในปี ค.ศ. 1760 ขณะที่เจ้าชายจอร์จทรงมีพระชนมายุได้ 22 ชันษา ทรงเสวยราชย์เป็นกษัตริย์สืบต่อจากพระเจ้าจอร์จที่ 2 ผู้เป็นพระอัยกาเมื่อวันที่ 25 ตุลาคม ค.ศ. 1760 สองสัปดาห์ก่อนพระองค์ทรงเข้าพิธีอภิเษกสมรสเมื่อวันที่ 8 กันยายน ในโบสถ์หลวง, พระราชวังเซนต์เจมส์กับดัสเชสชาร์ลอตแห่งเม็คเล็นบวร์ค-สเตรลิตธ์ และทั้งสองพระองค์ทรงเข้าพิธีบรมราชาภิเษกในวันที่ 22 กันยายน ในการเป็นกษัตริย์และสมเด็จพระราชินีแห่งบริเตนใหญ่และสหราชอาณาจักร