ในส่วนพระจริยวัตรส่วนพระองค์นั้น ทรงแสดงความกตัญญูต่อพระบุพการี เช่น ทรงตั้งพระกระยาหารสังเวยแก่พระบรมอัฐิและพระอัฐิของพระพระบิดาและพระมารดา ทั้งเวลาเช้าและกลางวัน ครั้นเมื่อค่ำแล้วก็ทรงสวดมนต์ถวายพระราชกุศล และถวายพระราชสักการะด้วยดอกไม้ธูปเทียน ซึ่งทรงปฏิบัติมาตั้งแต่เมื่อครั้งยังทรงพระเยาว์[31] พระองค์ได้รับการปลูกฝังจากพระมารดาให้มีความกตัญญูต่อพระบิดา ดังความตอนหนึ่งที่พระองค์เคยตรัสไว้กับคุณหญิงศรีนาถ สุริยะ ขณะเข้าเฝ้าเป็นการส่วนพระองค์ ความว่า "...ฟ้าหญิงรักทูลกระหม่อมก๊ะมาก ชาติหน้าขอให้ได้เกิดเป็นลูกทูลกระหม่อมก๊ะ ขอนับถือพระพุทธศาสนา และขอให้ได้เกิดเป็นคนไทย"[31] และเมื่อพระมารดาสิ้นพระชนม์ก็ตรัสกับข้าราชบริพารว่า "...ฟ้าหญิงอยากมีอายุสัก 100 ปี จะได้อยู่ทำบุญให้แม่ก๊ะ ฟ้าหญิงทำให้แม่ก๊ะลำบากเพราะฟ้าหญิงมามาก"[32]

พระองค์ทรงศรัทธาในพระบวรพุทธศาสนาเป็นอย่างยิ่ง ได้เคยเสด็จไปทรงศึกษาธรรมะกับ สมเด็จพระญาณสังวร (เจริญ สุวฑฺฒโน)[20] นอกจากนี้ยังมีพระอุปนิสัยทรงเคร่งครัดในการตรงต่อเวลา ทรงปฏิบัติพระกิจวัตรประจำวันเป็นเวลาและไม่ทรงปล่อยเวลาให้ผ่านไปโดยเปล่าประโยชน์ ทรงประหยัดอดออมและโปรดความเรียบง่าย[20] ทั้งยังทรงนิยมและภาคภูมิพระทัยในความเป็นไทย โปรดเครื่องใช้รวมถึงฉลองพระองค์ที่ผลิตภายในประเทศ เช่น ชุดผ้าไหม, ฉลองพระบาท, กระเป๋า และพระสุคนธ์ซึ่งโปรดน้ำอบเป็นพิเศษ[31]

ส่วนการใช้ภาษาไทยนั้น ก็เป็นที่ทราบกันในหมู่ข้าราชบริพารว่าไม่โปรดให้ผู้ใดกราบทูลภาษาไทยปนภาษาต่างประเทศ มีรับสั่งด้วยวาจาอันสุภาพอ่อนโยน [33] และโดยส่วนพระองค์เองก็มีรับสั่งภาษาไทยถูกต้องชัดเจนเสมอ เช่น ทีวี ให้กราบทูลว่า โทรทัศน์, แอร์ ให้กราบทูลว่า เครื่องปรับอากาศ และล็อกประตู ให้กราบทูลว่า ลงกลอนประตู เป็นต้น[31] พระองค์จะมีรับสั่งภาษาอังกฤษหรือฝรั่งเศสกับชาวต่างประเทศเท่านั้น[20]

พระองค์มีพระจริยาวัตรที่บริสุทธิ์สะอาด ทรงได้รับการอบรมจากพระชนนี ไม่ทรงรู้จักคำหยาบคายเลยแม้แต่คำเดียว ถ้าจะทรงบริภาษผู้ใดอย่างรุนแรงจะรับสั่งว่า ซีด เท่านั้น แต่ส่วนมากเมื่อทรงกริ้วก็จะทรงสามารถระงับพระพิโรธไว้ได้ โดยทรงเคยแสดงธรรมประจำพระทัยแก่ท่านผู้หญิงดุษฎีมาลา มาลากุล ณ อยุธยา ความว่า “โทสะก็เหมือนไฟในตะเกียง ถ้าแรงนักก็ค่อยๆ หรี่ลง แล้วโทสะจะดับหายไปเอง”[34]

พระองค์ทรงใช้จ่ายทรัพย์ส่วนพระองค์อย่างระมัดระวัง โดยเฉพาะค่าไฟฟ้า ไม่โปรดให้ผู้ใดเปิดไฟไว้ล่วงหน้า และเมื่อเสด็จออกก็ปิดไฟด้วยพระองค์เอง[31] เมื่อครั้งที่พระองค์ยังมีสุขภาพเอื้ออำนวย ได้มีการบันทึกรายรับรายจ่ายส่วนพระองค์ไว้อย่างรอบคอบ[31]

พระองค์โปรดการถักนิตติ้งมากที่สุด เมื่อครั้งที่ยังมีพระพลานามัยเอื้ออำนวย พระองค์ทรงถักไหมพรมพระราชทานแก่ข้าราชบริพาร และผ้าพันคอพระราชทานแก่ทหารและตำรวจที่ประจำการแถบภาคเหนือที่ต้องรักษาการท่ามกลางความหนาวเย็น[33] พระองค์โปรดการเล่นเปียโน สามารถเล่นเพลงที่สดับนั้นได้โดยไม่ต้องพึ่งตัวโน้ต[33] โปรดการจัดดอกไม้และการจัดสวน ตั้งแต่ประทับในอังกฤษ[33] และยังทรงมีอัจฉริยภาพในเรื่องความทรงจำและการคำนวณที่แม่นยำ เวลามีผู้เข้าเฝ้าจะรับสั่งถามถึงวันเดือนปีเกิดแล้วจะทรงบอกได้ว่า ตรงกับวันอะไร แต่เมื่อมีพระชันษาสูงได้มีผู้เข้าเฝ้าถามถึงการจำชื่อและวันเดือนปีเกิดที่เคยโปรดได้ไหม พระองค์จึงรับสั่งว่า "สมองฟ้าหญิงแก่แล้ว ทำ (คิดเลข) ไม่ได้แล้ว"[33] แต่กระนั้นพระองค์ก็ทรงใฝ่รู้อยู่เสมอ มีรับสั่งกับคุณหญิงศรีนาถ สุริยะ พระอาจารย์ที่เข้าเฝ้าประจำว่า "ฟ้าหญิงอยากเรียนหนังสือ" คุณหญิงศรีนาถจึงถวายบทเรียนง่าย ๆ แก่พระองค์[33]