ด้านศาสนา

1. ทรงปฏิสังขรณ์มณฑปสวมรอยพระพุทธบาทสระบุรี สร้างมาแต่ครั้งสมเด็จพระเจ้าทรงธรรม ซึ่งทำเป็นยอดเดียวชำรุด โปรดฯ ให้สร้างใหม่เป็น 5 ยอด รวมทั้งปฏิสังขรณ์ทั่วทั้งอาราม
2. ปี พ.ศ. 2249 เกิดอัสนีบาตต้องยอดมณฑปพระมงคลบพิตร เครื่องบนมณฑป ทรุดโทรมพังลงมาต้องพระศอพระมงคลบพิตรหัก โปรดฯ ให้รื้อเครื่องบนออก ก่อสร้างใหม่แปลงเป็นมหาวิหาร
3. เป็นพระมหากษัตริย์พระองค์แรกที่เสด็จพระราชดำเนินไปนมัสการพระพุทธฉายและสันนิษฐานว่าค้นพบในสมัยพระองค์
4. พระราชกรณียกิจที่สำคัญอันเกี่ยวเนื่องเมืองพิจิตร เพื่อเป็นการรำล......าบริเวณวัดกว้างขวางใหญ่โต ใช้เวลาสร้าง 2 ปี จึงสำเร็จ เสด็จพระราชดำเนินมาทำการฉลองด้วยพระองค์เอง มีการฉลอง สามวันสามคืน มีมหรสพครึกครื้น และมีผู้คนมากมายมาเฝ้าทูลละอองธุลีพระบาทและ ดูมหรสพ ฉลองเสร็จแล้วทรงพระราชอุทิศถวายเลขข้าพระไว้สำหรับอุปฐากพระอารามถึง 200 ครัวเรือน นับว่าครั้งนั้นวัดโพธิ์ประทับช้างเป็นวัดที่เด่นที่สุดในเมืองพิจิตร

สมเด็จพระเจ้าเสือทรงเลื่อมใสในพระพุทธศาสนา โปรดฯ ให้สมเด็จเจ้าแตงโมเป็นพระอาจารย์สอนวิชาความรู้แก่พระราชโอรสและพระราชนัดดา

พระองค์มีพระราชโอรสด้วยพระมเหษีใหญ่ ๓ องค์ องค์ที่ ๑ พระนาม สุรินทกุมาร องค์ที่ ๒ พระนามวรราชกุมาร ​องค์ที่ ๓ พระนามว่า อนุชากุมาร ๆ นี้กล้าหาญดุร้ายมาก วัน ๑ รับสั่งให้พวกมหาดเล็กเด็ก ๆ ด้วยกันว่ายข้ามแม่น้ำ พวกมหาดเล็กเกรงอาญาก็พากันว่ายไป ที่มีกำลังน้อยจมตายบ้างก็มี กิติศัพท์ทราบถึงพระเจ้าสุริเยนทราธิบดี ๆ ทรงพระพิโรธ รับสั่งให้เอาอนุชากุมารไปสำเร็จโทษเสียดังเด็กที่จมน้ำตายนั้นซึ่งคดเคี้ยวให้ตรงและขุดลัดคลองอ้อมเกร็ด[4]

1. ทรงให้มีการปรับปรุงเส้นทางทางไปพระพุทธบาทสระบุรี ให้เดินทางมาสะดวกยิ่งขึ้น