ในปีพ.ศ. 2455 ได้ถวายตัวเป็นมหาดเล็กที่พระที่นั่งอัมพรสถาน ต่อมาได้เป็นอาจารย์ประจำกองแบบเรียนกรมวิชาการ อาจารย์พิเศษคณะอักษรศาสตร์ และวิทยาศาสตร์ จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัยในปีพ.ศ. 2474 ในปีพ.ศ. 2475 เป็นอาจารย์โท อาจารย์ประจำคณะอักษรศาสตร์ และวิทยาศาสตร์ จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย และยังได้เป็นหัวหน้าแผนกฝึกหัดครูมัธยม คณะอักษรศาสตร์และวิทยาศาสตร์ จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัยและรักษาการในตำแหน่งครูใหญ่โรงเรียนมัธยมหอวังในปีพ.ศ. 2477 อีกด้วย หม่อมหลวงปิ่นได้เป็นอาจารย์เอก อันดับ 1

ต่อมาในปีพ.ศ. 2480 ท่านได้ก่อตั้งโรงเรียนเตรียมอุดมศึกษาแห่งจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย โรงเรียนสหศึกษาแห่งแรกในประเทศไทย ท่านดำรงตำแหน่งผู้อำนวยการท่านแรก 5 ปีต่อมาในปี พ.ศ. 2485 ได้รับแต่งตั้งเป็นอธิบดีกรมสามัญศึกษาอีกตำแหน่งหนึ่งอีกด้วย ในปี พ.ศ. 2487 ท่านได้พ้นจากตำแหน่งผู้อำนวยการโรงเรียนเตรียมอุดมศึกษาและเป็นที่ปรึกษาโรงเรียนเตรียมอุดมศึกษาและทำงานในหน้าที่เลขาธิการจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย

ในปี พ.ศ. 2489 ท่านดำรงตำแหน่งเป็นปลัดกระทรวงศึกษาธิการ และในปี พ.ศ. 2495 - พ.ศ. 2496 ท่านได้เป็นรักษาการอธิบดีกรมวิชาการ หลังจากนั้นในปี พ.ศ. 2497 ได้เป็นรักษาการอธิบดีกรมการฝึกหัดครู รักษาการอธิการวิทยาลัยวิชาการศึกษา ศาสตราจารย์พิเศษในคณะครุศาสตร์ จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย

ในปี พ.ศ. 2492 จัดตั้งโรงเรียนฝึกหัดครูชั้นสูงขึ้นที่ถนนประสานมิตร ต่อมาใน พ.ศ. 2496 เลื่อนฐานะเป็นวิทยาลัยวิชาการศึกษา ประสานมิตร และเป็น "มหาวิทยาลัยศรีนครินทรวิโรฒ" ในปัจจุบัน โดยได้ดำรงตำแหน่งอธิการคนแรกระหว่าง พ.ศ. 2497-2499

ในปี พ.ศ. 2497 ได้รับการแต่งตั้งเป็นศาสตราจารย์พิเศษ แห่ง จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย[2]

หม่อมหลวงปิ่น มาลากุลดำรงตำแหน่งรัฐมนตรีว่าการกระทรวงวัฒนธรรมตั้งแต่วันที่ 21 กันยายน พ.ศ. 2500 ถึง 20 ตุลาคม พ.ศ. 2501 และดำรงตำแหน่งรัฐมนตรีว่าการกระทรวงศึกษาธิการตั้งแต่พ.ศ. 2500 ถึง พ.ศ. 2512 เป็นเวลายาวนานถึง 12 ปีเศษ[3][4][5]

ในปี พ.ศ. 2529 ได้รับการแต่งตั้งเป็นราชบัณฑิตกิตติมศักดิ์[6]