หลังจากการอภิเษกสมรส พระองค์ได้รับการสถาปนาเป็น มกุฎราชกุมารีแห่งออสเตรีย-ฮังการี เพื่อที่จะทรงเป็นสมเด็จพระจักรพรรดินีองค์ต่อไป โดยในระหว่างที่ทรงดำรงมกุฎราชกุมารี พระองค์ทรงปฏิบัติพระราชกรณียกิจหลายอย่าง เพื่อแบ่งเบาพระราชภาระของพระสัสสุระ และทรงเข้าปฏิบัติพระราชกรณียกิจต่างๆ ที่สมเด็จพระจักรพรรดินีเอลิซาเบธ พระสัสสุไม่โปรด เนื่องจากทรงหมกมุ่นอยู่กับการบำรุงความงามของพระองค์ และด้วยความที่พระองค์ทรงปฏิบัติพระราชกรณียกิจเหล่านี้ สร้างความโปรดปรานแก่สมเด็จพระจักรพรรดิ พระสัสสุระเป็นอย่างยิ่ง

พระองค์ทรงได้รับการให้ความสำคัญค่อนข้างน้อย เพราะเนื่องจากมีการให้ความสำคัญแก่องค์มกุฎราชกุมารโดยตรงมากกว่า ประกอบกับการที่สมเด็จพระจักรพรรดินเอลิซาเบธ พระสัสสุทรงไม่โปรดพระองค์ซักเท่าไหร่ เนื่องด้วยทรงหมกมุ่นอยู่กับการบำรุงความงามของพระองค์ประกอบกับผลมาจากที่พระมาตุฉาของพระองค์(เจ้าหญิงชาร์ลอตแห่งเบลเยียมสมเด็จพระจักรพรรดินีแห่งเม็กซิโก) ที่ไม่โปรดพระสัสสุ ทำให้พาลไปถึงพระองค์ มีอยู่ครั้งหนึ่งที่ทรงเป็นโรคติดต่อ ที่สามารถส่งผลอย่างร้ายแรงต่อพระครรภ์ของพระองค์ ทั้ง 2 พระองค์จึงทรงปรึกษาหารือเรื่องการตกลงพระทัยหย่าของทั้ง 2 พระองค์

ระหว่างที่พระองค์เสด็จประพาสราชอาณาจักรกาลิเซียและโลโดมีเรีย ซึ่งเป็นส่วนหนึ่งของจักรวรรดิออสเตรีย-ฮังการี (ปัจจุบันเป็นส่วนหนึ่งของประเทศโปแลนด์ และประเทศยูเครน) เมื่อปีพ.ศ. 2430 พระองค์ทรงหลงรักกับท่านเค้านท์ชาวโปแลนด์คนหนึ่ง ซึ่งอีก 18 เดือนต่อมา พระองค์ก็ไม่ทรงปกปิดแก่พระสวามี โดยทรงยอมเลิกความสัมพันธ์กับเค้านท์ชาวโปแลนด์คนนั้น ซึ่งตรงกันข้าม พระสวามีทรงปกปิดความสัมพันธ์ลับระหว่างพระองค์และนางสนมได้อย่างมิดชิด แต่ก็ทรงเก็บเป็นความลับไม่นาน ก็ล่วงรู้ทั่วราชสำนัก