แอสเซอร์สรรเสริญพระเจ้าอัลเฟรดในด้านความสัมพันธ์กับต่างประเทศอย่างเลิศเลอแต่ก็มีหลักฐานเพียงเล็กน้อยสนับสนุนพระปรีชาสามารถทางด้านนี้ ตัวอย่างของความสนพระทัยในด้านนี้คือที่ทรงแปลหนังสือของโอโรเซียส (Orosius) และที่แน่คือทรงเขียนพระสาส์นติดต่อกับพระสังฆราชอีไลอัสที่ 3 พระสังฆราชออร์ธอด็อกซ์แห่งเยรูซาเลมและอาจจะทรงส่งผู้แทนไปประเทศอินเดีย นอกจากนั้นก็ยังทรงการติดต่อกับกาหลิปที่แบกแดด สถานทูตที่โรมบันทึกถึงทานที่ทรงส่งมาจากอังกฤษมาให้พระสันตะปาปาอย่างสม่ำเสมอ ประมาณปี ค.ศ. 890 วูลฟสตันแห่งไฮธาบู (Wulfstan of Haithabu) เดินทางจากไฮธาบูที่แหลมจัตแลนด์เลียบฝั่งทะเลบอลติคไปยังเมืองพานิชย์ทรูโซในปรัสเซียโดยที่พระเจ้าอัลเฟรดทรงกำชับให้ส่งรายงานการเดินทางอย่างละเอียดกลับมาถึงพระองค์

หลักฐานด้านความสัมพันธ์ระหว่างพระเจ้าอัลเฟรดกับเจ้าชายเคลติคทางตะวันตกของอังกฤษเห็นได้ชัดกว่า เมื่อต้นรัชสมัยตามคำกล่าวของแอสเซอร์เจ้าผู้ครองบริเวณต่าง ๆ ในเวลส์ตอนใต้ และแคว้นเมอร์เซีย เข้าเป็นพันธมิตรกับพระเจ้าอัลเฟรด ต่อมาในปลายรัชสมัยเจ้าผู้ครองในเวลส์ทางตอนเหนือก็ทำเช่นเดียวกันและต่อมาเข้าร่วมรบกับอังกฤษในปี ค.ศ. 893 หรือ ปี ค.ศ. 894 นอกไปจากนั้นก็ยังทรงส่งทานไปยังสำนักสงฆ์ต่างๆ ในไอร์แลนด์และยุโรป ซึ่งอาจจะเป็นเพียงข้อเขียนของแอสเซอร์เท่านั้น แต่การมาเยือนของนักแสวงบุญไอริชสามคนในปี ค.ศ. 891 เป็นเรื่องจริง ตำนานที่ว่าพระองค์ถูกส่งไปให้นักบุญมอดเว็นนารักษาที่ไอร์แลนด์อาจจะเป็นสาเหตุที่ทำให้มีความผูกพันกับเกาะนี้